Η Βιβλιοθήκη του Τμήματος Θεατρικών Σπουδών ιδρύθηκε την ακαδημαϊκή χρονιά 1991 – 1992 και στεγάστηκε σε μικρή αίθουσα που παραχωρήθηκε στο Τμήμα, στον 9ο όροφο του κτηρίου της Φιλοσοφικής Σχολής. Η λειτουργία της άρχισε την ακαδημαϊκή χρονιά 1992 – 1993 και υπεύθυνος ορίστηκε αρχικά ο τότε λέκτορας Πλάτων Μαυρομούστακος. Η συλλογή της άρχισε να συγκροτείται από αγορές μεγάλου αριθμού βιβλίων και δωρεές. Το 1993 διέθετε 3.000 βιβλία θεατρολογικού ενδιαφέροντος τα οποία είχαν προέλθει από αγορά νέων εκδόσεων, της βιβλιοθήκης και του αρχείου της Κατερίνας Κακούρη και δωρεές σημαντικού αριθμού βιβλίων και περιοδικών από τον φιλόλογο και κριτικό Κώστα Γεωργουσόπουλο, διδάσκοντα του Τ.Θ.Σ. και την ηθοποιό Τασσώ Καββαδία.
Λόγω έλλειψης πιστώσεων για πρόσληψη ειδικευμένου προσωπικού, ζητήθηκε η απόσπαση καθηγητών από τη μέση εκπαίδευση, με γνώσεις του αντικειμένου της θεατρολογίας. Αποσπάστηκαν τότε η καθηγήτρια Ηρώ Κατσιώτη, η οποία ανέλαβε την ευθύνη της συγκρότησης και του εξοπλισμού της Βιβλιοθήκης και του εξοπλισμού της Βιβλιοθήκης εξ υπαρχής (1991 – 1992, 1995 – 1997) και στη συνέχεια οι καθηγητές Κυριακή Πετράκου (1992 – 1994, 1997 – 1998), Κατερίνα Δρακοπούλου (1994 – 1995), Αυγή Μάγγελ (1995 – 1998) και Ιωσήφ Βιβιλάκης (1996 – 1997) οι οποίοι επιφορτίστηκαν με τη λειτουργία του αναγνωστηρίου και την οργάνωση της βιβλιοθήκης.
Από το 1994, με τη λειτουργία του Προγράμματος Μεταπτυχιακών Σπουδών, δημιουργήθηκε ομάδα μεταπτυχιακών φοιτητών, η οποία, υπό την επίβλεψη του Πλάτωνα Μαυρομούστακου άρχισε την καταλογογράφηση των βιβλίων, προσπάθεια που συνεχίστηκε την ακαδημαϊκή χρονιά 1995 – 1996.
Το 1995 υπεύθυνη της Βιβλιοθήκης ανέλαβε η τότε λέκτορας Χρυσόθεμις Σταματοπούλου – Βασιλάκου. Τη χρονιά αυτή ολοκληρώθηκαν οι ενέργειες για την επέκταση της Βιβλιοθήκης στην αίθουσα του πρώην Σπουδαστηρίου Ξένων Πολιτισμών. Έτσι από το Μάιο του 1996 η Βιβλιοθήκη διπλασίασε το χώρο της, γεγονός που της πρόσφερε τη δυνατότητα ανάπτυξης της συλλογής της και βελτίωσης της οργάνωσής της. Από τον Απρίλιο του 1996, με την πρόσληψη των βιβλιοθηκονόμων Δήμητρας Μάρκου και στη συνέχεια της Ελένης Τσομπάνη (από τον Απρίλιο του 1997), η Βιβλιοθήκη απόκτησε ειδικευμένο προσωπικό που ανέλαβε από τότε την οργάνωση της Βιβλιοθήκης σύμφωνα με τα διεθνή βιβλιοθηκονομικά πρότυπα και τις εφαρμογές της νέας τεχνολογίας.
Τα επόμενα χρόνια εργάστηκαν στη Βιβλιοθήκη ως αποσπασμένοι οι καθηγητές της Μέσης Εκπαίδευσης Βαρβάρα Γεωργοπούλου (2006 – 2008), Ηρώ Κατσιώτη (2006 – 2009), Αναστασία Σανίκα (2008 – 2009, 2009 – 2010), καθώς και ο κ. Αστέριος Τσιάρας, εκπαιδευτικός από την Πρωτοβάθμια Εκπαίδευση (2004 – 2008).
